回师长安不久，姚兴又消灭了盘踞在武功（今陕西省旧武功）的割据势力窦冲。经过这些努力，后秦终于控制了陇东地区。
皇初三年（396年），姚兴先后占取成纪、上邽（两地皆在今甘肃省天水市西），势力达到天水郡。姚兴委任有将帅之才的其叔父姚硕德为秦州牧、领护东羌校尉，镇守上邽，为全面夺取陇西作准备。
同年年底，姚兴派叔父姚绪东渡黄河，攻占了原属西燕的河东地区。两年前，西燕被后燕慕容垂灭亡，河东地区遂为西燕大将柳恭控制。柳恭阻河自固，姚绪几次攻打都未能得手。直到借助汾阴大族薛氏的帮助，姚绪才在龙门偷渡成功。后秦大军一举拿下蒲阪，柳恭被迫而降。姚兴把河东划归并、冀二州，以姚绪为二州牧，镇守蒲阪。
第二年九月，姚兴之弟姚崇攻击鲜卑薛勃部，把后秦的疆域向北扩展到上郡（今陕西省榆林市南鱼河堡）一带。
后秦弘始元年（东晋隆安三年，399），姚兴开始蚕食东晋领土。当时坐在东晋国君宝座上的晋安帝是个白痴，朝廷大权由昏庸荒唐的司马道子、司马元显父子把持，政治异常**。几个强大的方镇觊觎中央的权力，多次举兵内向，兵车屡动，战乱频仍，社会动荡不安。姚兴乘东晋衰乱，一再发兵东进，先是逼迫东晋的弘农（今河南省灵宝县北）太守、华山（今陕西省华县）太守以地归附，进一步占据上洛（今陕西省商县）。在扫清障碍之后，姚兴命其弟姚崇、镇东将军杨佛嵩攻取古都洛阳。后秦的军队在金墉城下遭到东晋河南太守夏侯宗之的顽强抵抗，未能取得战果。金墉在洛阳的西北角，城小而固，是攻战戍守、保卫洛阳的要地。姚崇久攻不下，转而向东扫平柏谷（今河南省偃师东南），并将周围一带的百姓二万余户尽数迁到关中。之后，姚兴再度命姚崇和杨佛嵩率军围攻洛阳。这时，东晋新任的河南太守辛恭靖一面婴城固守，一面派人向雍州刺史杨佺期求救。杨佺期请求初入中原兵力正强的北魏政府出兵解围。在极端困难的条件下，辛恭靖坚守百余天。然而北魏的救兵始终没有出现。两个月后，洛阳城被后秦攻破。洛阳城破，影响很大，淮河、汉水以北的许多地方势力都归附了姚兴。
在动乱的十六国时期，姚兴是一位有作为的少数民族君主。在前期，他关心政事，比较好地处理了统治集团内部的关系。军事上，姚兴信任和使用两位能征善战的叔叔姚绪和姚硕德；政治上，他依靠的是足智多谋的尹纬。他能够倾听臣下的意见，注意提拔一些有才能的人担任重要官职。攻占洛阳后，姚兴命令百官为朝廷荐举有真才实学的人。有的臣下曾抱怨世间人才太少，姚兴反驳说：“自古以来，有作为的帝王使用人才，既不能找先贤，也不能等后人，他们随时选拔人才都能取得成功。你自己没有识人之明，怎么能说天下没有人才呢？”兵部郎边熙认为军令烦苛，姚兴根据他的建议删削了过滥过重的部分。城门校尉王满聪不满意姚兴出游晚归，以天黑不辨奸良，不开城门。姚兴只好从别门而入。第二天，为了嘉奖王满聪尽忠职守，姚兴特意提升了他的官职。